D。
折痕为AC与BD，∠BAD=120°，根据菱形的性质：菱形的对角线平分对角，可得∠ABD=30°，易得∠BAC=60°，所以剪口与折痕所成的角a的度数应为30°或60°：
∵如图，根据剪纸的折叠对称性质可知，四边形ABCD是菱形，
∴∠ABD=
∠ABC，∠BAC=
∠BAD，AD∥BC。
∵∠BAD=120°，∴∠ABC=180°﹣∠BAD=180°﹣120°=60°
∴∠ABD=30°，∠BAC=60°。
∴剪口与折痕所成的角a的度数应为30°或60°。故选D。
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